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必赢官网教师在Nature子刊发表电解水制氢最新研究成果

近日,必赢官网闵宇霖教授、朱晟副教授联合中国科学技术大学俞书宏院士、高敏锐教授,设计开发了一种兼具高活性、高稳定性的质子交换膜(PEM)电解水非铱基阳极催化剂,首次提出了掺杂位点介导羟基溢流反应机制。相关成果以“Cr dopant mediates hydroxyl spillover on RuO2 for high-efficiency proton exchange membrane electrolysis”为题发表在Nature子刊《自然·通讯》(Nature Communications 2024, 15, 7861)上。论文第一作者为我校必赢626net入口首页2024届硕士研究生沈煜,必赢626net入口首页为论文第一单位和通讯单位。

由可再生能源驱动电解水制绿氢是实现“双碳”目标的有效途径。PEM电解水制氢因其产氢纯度高、电流密度大、动态响应快、与可再生能源适配性好等特点,被认为是最具潜力的制氢技术。然而,阳极析氧反应(OER)的缓慢动力学和强酸性工作环境使其严重依赖极端稀缺的贵金属铱(Ir)及其氧化物作为电催化剂,开发兼具高活性与高稳定性的非铱基阳极催化剂对提升PEM电解水产氢效率至关重要。

鉴于此,研究人员报道了一种含氧空位的铬掺杂二氧化钌催化剂(Cr0.2Ru0.8O2-x),其在酸性介质中表现出优异的OER性能:达到10 mA cm-2的电流密度仅需170 mV过电位,并稳定运行2000小时以上。进一步将其装配至实际PEM电解池的阳极,达到1 A cm-2的电流密度仅需1.77 V槽压,并稳定运行200小时以上。

一系列原位测试和DFT理论计算表明,铬掺杂和氧空位共同诱导产生了一种非常规的OER机制——掺杂位点介导羟基溢流反应机制(Dopant-mediated hydroxyl spillover mechanism)。在反应过程中,Cr作为Lewis酸性位点可以从水中连续捕获羟基物种并溢流至Ru活性位点,将反应的决速步骤由常规吸附质演化机制(AEM)的OOH*生成转变为O2生成,大幅降低了反应能垒,在不牺牲稳定性的条件下显著提高了催化活性。同时,Cr作为可变价态元素,可以在反应中向Ru动态提供电子,抑制了活性位点的过度氧化溶出,进一步提高了催化稳定性。

论文在第一轮审稿中即受到三位独立审稿人的一致好评:“the authors propose a novel dopant-mediated hydroxyl spillover mechanism…the research is interesting and informative”、“The characterization of catalyst structure is comprehensive, and the manuscript is well-written”、“The results are interesting and catalyst structures, reaction mechanism are well studied”,表明我校在电解水制氢领域的研究获得国际同行的认可。

该工作得到国家自然科学基金、上海市电力材料防护与新材料重点实验室、上海市储能电池测控技术服务平台的支持。

论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-024-51871-z

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